中科院搭建高压超快光谱实验装置,为量子材料研究带来新可能

中科院搭建高压超快光谱实验装置,为量子材料研究带来新可能

近期,中国科学院物理研究所北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF5组赵继民研究员及其博士后吴艳玲与北京高压科学研究中心丁阳研究员及其硕士生尹霞合作,在高压超快光谱学方面取得了重要进展,他们成功搭建了一套“真正原位(on-site in situ)”的高压pump–probe超快光谱实验装置,并利用这套装置研究了强关联量子材料Sr2IrO4高压超快动力学,并发现了压强诱导的声子瓶颈效应这一新的物理现象(www.zn51.cn)。

On-site in situ高压超快光谱实验示意

本研究将高压物理学和超快光谱学有机结合,研究结果将带动“高压超快动力学”这一新分支领域的开启、成型和发展,对促进极端条件下的凝聚态物理研究有重要意义。

研究背景

超快光谱学和高压物理学均为凝聚态物理的前沿领域之一。超快光谱方法因其特有的极高时间分辨率、Fermi面以上电子激发态探测、全波长宽谱能量范围的相互作用、相干态和集体激发态的产生和探测、表面界面对称破缺的探测等优势在凝聚态物理特别是关联量子材料的研究中有重要的应用。人们利用该方法已在高温超导机理、复杂相变、多自由度耦合、激光相干调控、诱导新奇量子态等方面取得了很多重要研究成果。

然而迄今超快光谱主要用于研究常压下的凝聚态物性。另一方面,压强是一种相对“干净”的实验手段,不会引入化学计量比、额外的电荷载流子以及晶格无序等,可以直接改变晶格间距进而调控材料的电子态,在发现新规律、新现象、新物理以及调控物性等方面有重要作用。然而高压领域至今关于激发态超快动力学和费米面以上的非平衡态高压物性的研究还比较少,特别是能够保证真正原位的高压超快光谱实验还鲜为人知。

如何将二者结合起来,不但在仪器研发方面实现突破和进步,而且发现压强诱导的超快动力学物性,这是一个有趣的有望开启一个新的交叉领域的科学问题。由于pump–probe实验有两个光束需要空间重叠,关联量子材料往往也有面内的涨落,这就需要确保在加压和校压过程中金刚石对顶砧原位不动。以往的原位高压实验多数情况是指样品没有拿出对顶砧,而整个对顶砧是拿出光路进行加压校压的,这在pump–probe这样的双光束实验中尤其有可能带来人为误差。

创新

中国科学院物理研究所赵继民研究员及其博士后吴艳玲、硕士生加孜拉·哈赛恩与北京高压科学研究中心丁阳研究员及其硕士生尹霞合作,设计并搭建了一套原位加压原位pump-probe探测的时间分辨超快光谱实验装置(图1),并利用这套装置研究了强关联量子材料Sr2IrO4高压超快动力学(图2),首次观测到了压强诱导的声子瓶颈效应,对应着电子结构中的能隙锐减(图3)。

此前所有已知的声子瓶颈效应均为温度调控所致,高压诱导调控的声子瓶颈效应尚属新的物理知识。

他们研究了强关联体系铱氧化物Sr2IrO4的高压超快动力学。该套装置由超快时间分辨原位(on-site)pump–probe探测系统、气膜原位(in situ)加压系统、原位校压系统三部分组成(图1),实现了真正的on-site in situ实验,即在整个实验过程中无需将高压样品腔移出光路,避免了样品的移动和旋转,明确增强了变压超快数据的准确性和可靠性。该套装置目前可实现的压强调节范围为45 GPa, 有望延拓至70 GPa乃至更高;时间分辨率则与传统pump-probe实验一致。

利用该套装置,他们研究了自旋–轨道耦合较强的量子材料Sr2IrO4的高压超快动力学。实验结果如图2(a)所示,瞬态反射率ΔR/R正比于光生载流子浓度。Sr2IrO4的超快弛豫幅值和寿命受压强调控呈现明显变化。图2(b)显示在16.6–19 GPa和25–35 Gpa浅蓝色区域处压强改变了超快动力学,在归一化数据图2(c)中也有体现。

数据分析显示Sr2IrO4准粒子超快动力学有三个弛豫分量(图3),其幅值和准粒子寿命均明显受压强调控而变化。快分量反映的是电子–声子散射的过程,其寿命没有明显变化,表明电子–声子耦合强度受压强影响很小。慢分量反映的是声子衰减的过程,其寿命随压强增加而增加,在20 GPa附近呈现明显上升。连同其幅值在相同压强下的明显下降,这种行为体现的是声子瓶颈效应(激发态准粒子与声子处于微观动态准平衡状态,当电子能隙骤减时,高频声子变多,阻碍准粒子弛豫回基态)。该效应在超导、电荷密度波、自旋密度波、半导体量子点等体系被观测到过,但此前已知的都是温度调控引起的声子瓶颈效应,本文发现的是压强诱导出的声子瓶颈效应,由此可以推断Sr2IrO4在20 GPa附近发生了压强诱导的能隙锐减。最慢分量的弛豫时间尺度反映了可能的热扩散或者压强调控引起的局域自旋涨落。

研究意义及重要性

本研究将超快光谱学与高压物理两个领域相结合,诞生出一个新的研究领域。这对于凝聚态物理的认知,特别是发现极端条件下的物性具有重要意义。(1)在仪器研制方面搭建了真正原位的高压pump–probe超快光谱实验装置;(2)在科学探索方面发现了一种有别于以往认知的新物理效应;(3)对于已有的关联量子材料研究而言,开辟了一个新的调控维度,为从更多角度认识关联量子材料的新奇物性提供的新的可能。

相关的研究结果发表在近期的[Chin. Phys. Lett. (Express Letter) 37, 047801 (2020)]上。研究获得了科技部(2017YFA0303603, 2016YFA0300303, 2018YFA0305703)、中科院创新交叉团队、对外合作重点项目(GJHZ1826, GJHZ1403)、先导专项(XDB30000000)、基金委(11774408, 11574383, 11874075, U1530402)、挑战计划(TZ2016001)、北京市自然科学基金重点项目(4191003)等支持。

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